最近，美国加州大学欧文分校一支团队，耗时两年在实验室搭建了飞秒太赫兹激光系统，并成功将这套激光系统跟实验室的低温扫描隧道显微镜结合起来，完成了世界上第一套高重复频率（1GHz）的飞秒太赫兹扫描隧道显微镜系统。日前发表在 Science 上论文成果正是来源于这套系统。
图 | 论文一作王利坤（来源：王利坤）
世界上第一套高重复频率（1GHz）的飞秒太赫兹扫描隧道显微镜系统
太赫兹扫描隧道显微术是最近几年才兴起的一门技术，通过结合飞秒太赫兹激光和超高真空扫描隧道显微镜，科学家可以探索表面吸附单分子的超快动力学，实现超高的时间和空间分辨。
然而在此之前，还没有人展示过基于太赫兹激光的整流能谱，也没有一个关于单分子二能级系统在飞秒尺度上随时间演化的退相干过程。基于此，目前在加州大学欧文分校物理系何文程教授课题组读博的王利坤进行了相关研究。
4 月 21 日，相关论文以《基于 STM 腔中 H 2 分子超快相干性的原子尺度量子传感》（Atomic-scale quantum sensing based on the ultrafast coherence of an H2 molecule in an STM cavity）为题，发在 Science 上 [1]。
图 | 相关论文（来源：Science）
该研究的应用价值在于，可以帮助人们认识各种物质的基本性质。以近些年研究比较多的二维量子材料为例，利用氢气传感器就能在原子尺度上获得材料表面的静电场分布，并探索其他因素比如表面缺陷对局域静电场的影响，借此能加深人们对材料体系的认识，以便设计出来可满足不同需求的量子材料。
王利坤表示：“我们这项研究一方面取得了测量技术上的突破，另一方面也通过这项技术解决了科学上悬而未决的问题。”
在研究中，王利坤首先通过一个钛蓝宝石激光器产生高重复频率（1GHz）的太赫兹脉冲激光，这样就能够在弱电场条件下生成足够的整流电流，以此获取具有原子级分辨率的太赫兹整流能谱。
基于这项测量技术，他把扫描隧道显微镜转化成一个量子显微镜，去研究一个二能级系统的量子相干叠加态。事实上，在隧道结里的氢气分子是一个很好的二能级系统，它的能级差和退相干时间对周围的环境高度敏感，当氢分子处于表面的不同位置时，由于表面原子种类和静电场都不一样，这个二能级系统的能级差就会发生改变，退相干时间也会有很大差异。
如此一来，就能通过氢气分子这个量子传感器，在原子尺度上探测材料表面的组成和静电场分布，从而为下一步制备所需性能的量子材料打下基础。
据悉，在该研究中，氢分子是量子显微镜的一部分，原因在于无论显微镜扫描到哪里，尖端和样品都有氢。显微镜好比一个极其敏感的探针，借此可以看到低至 0.1 埃的变化。在这样的分辨率下，样品上电荷分布的变化，都可以被看到。
其中，氢分子也是两能级系统的一个案例代表，它的方向可以在两个位置之间移动，向上和向下并略微水平倾斜。通过激光脉冲，可以诱使系统以循环方式从基态变为激发态，从而导致两种状态的叠加。
而循环振荡的持续时间十分短暂，只会持续十皮秒。不过，借助测量这种“退相干时间”和循环周期，可以看到氢分子和环境相互作用的过程。也就是，只要氢可以吸附在材料上，理论来讲就能使用氢作为传感器，进一步通过观察材料本身的静电场分布，去表征材料本身。
实验室自建的液氦回收系统发挥关键作用
王利坤说，这项研究耗时比较长，从立项到研究成功，前后花了三四年时间。最开始是导师提出研究目标和研究思路，来解决领域内悬而未决的问题。然后是文献调研，总结前人的研究成果和研究方法，为下一步打好基础。
接下来就是设计实验方案，对现有实验系统进行升级，以满足新的实验要求。具体来说，通过改造已有的扫描隧道显微镜系统和搭建新的太赫兹激光系统，并把两个系统有效结合起来。过程涉及到很多细节，比如对设计图纸的反复推敲、加工各种定制的零件、对光学系统的多次调整，并在后期与合作者交流等。
系统搭建完成之后就是初步测试，即在常温常压环境下测试激光系统的性能，从而获得各项参数，并模拟太赫兹激光在扫描隧道显微镜的情况，以此来优化各项配置。
一切准备就绪之后，就是正式的实验过程。期间，王利坤需要和导师一起讨论实验进度，总结经验并找到最合适的实验体系，过程中还要统筹液氦的使用，保证实验能够长时间不间断运行，这时实验室自建的液氦回收系统发挥了很大作用。取得实验结果之后，还需要进行多次重复实验，以便验证这项实验的可重复性。最后一个阶段便是，收集整理实验数据、撰写论文并发布在期刊上。
取得实验结果之后，还需要进行多次重复实验，以便验证这项实验的可重复性。最后一个阶段便是，收集整理实验数据、撰写论文并发布在期刊上。
（来源：王利坤）
王利坤说，其导师 Wilson Ho 教授对待研究的严谨态度让他特别难忘。平时做研究时，Wilson 总说要先把事情想清楚，确定所有细节之后再动手操作。
“比如说这项研究涉及到一个用来放置太赫兹激光系统的盒子，从设计这个盒子开始，Wilson 就不断跟我讨论盒子的尺寸、开窗的位置、材料的厚度、加工的步骤等技术细节，并提前假设各种会遇到的问题或将来可能的适用场景。”他表示。
虽然说设计和加工环节花了很长时间，但是磨刀不误砍柴工，后来做出来的成品的使用便捷性也更强大，这也让王利坤认识到了 Wilson 的先见之明。可以说，对技术的“吹毛求疵”和通盘考虑这种习惯，贯穿了 Wilson 的整个研究生涯，王利坤表示自己也打算把它传承下去。
另一件事就是 Wilson 要求实验数据一定要真实可信可重复。在该研究中，最开始的实验做了两三个月，结果也很不错，但是他们仍是一遍又一遍地重复实验。通过重新制备针尖和样品，在不同时期得到了一致的结果，保证了实验结果是可重复的。
（来源：Science）
“这样做的确会导致论文发表得比较晚，但是这让我们对实验结果的可重复性有百分百的信心。整理数据撰写论文的时候，我们也很少对实验数据进行人为处理，在文章中尽量多地放原始数据，而不去为了美化加各种滤镜。这就保证了我们实验结果的真实性，也反过来推动我们在做实验的过程中就追求获取高质量原始数据，我相信这也应该是所有科研人的标准。”王利坤说。对于下一步的计划，他说：“其实我们对氢分子传感器这个系统进行了比较系统的研究，已经发表的文章只包含了该研究的部分成果，另一部分成果慢慢也会发表出来。”
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参考：
1、Wang, L., Xia, Y., & Ho, W. (2022). Atomic-scale quantum sensing based on the ultrafast coherence of an H2 molecule in an STM cavity. Science, 376(6591), 401-405.